12001年底，主演海润影视筹拍的现代剧《玉观音》。
22004年，主演爱情电视剧《一米阳光》，在剧中饰演女律师伊川夏；接着，在年代剧《红粉世家》中饰演歌女李桃枝；同年，还和刘烨合作主演《血色浪漫》，饰演纯情的周晓白一角。
32005年，在历史情感剧《风雨西关》中饰演活泼可爱、无限美好的大家小妹谢天慧；接着，主演电视剧《幸福像花儿一样》，饰演单纯善良的舞蹈演员杜鹃，并为本剧演唱结尾曲《爱如空气》。
42006年，在军旅题材电视剧《天和局》中饰演忠厚善良的传统女性；同时，孙俪还寻找影坛层面的发展，与李连杰合作动作片《霍元甲》，并凭本片获第28届大众电影百花奖“最佳新人奖” 。
52007年，与黄晓明合作主演《新上海滩》，饰演集诚信、顽强、善心、聪慧、胆量与气质于一身的冯程程 ；接着出演电视剧《一世情缘》，饰演骄纵器张且藏于心机的富家女纪雯。
62008年，孙俪与邓超以荧幕情侣档主演唯美爱情电视剧《甜蜜蜜》。
72009年，孙俪主演严歌苓小说改编的年代剧《小姨多鹤》，饰演日本孤女竹内多鹤，因剧集涉及中日主题，雪藏三年后才在安徽卫视上星播放；以后，主演胡大幅执导的剧情片《金山》，孙俪饰演女一号小虎，这部影片未可以在中国播映，但是孙俪却凭着这一角色得到罗马故事电影展“最佳女主角奖”及加拿大电影the Gemini Award双子座奖“最佳女主角奖” 。
82011年4月26日，与甄子丹、姜文合作主演历史片《关云长》公映，孙俪饰演的第一女主角绮兰是一个为电影的情节尤其定制的编造角色，与甄子丹饰演的关云长产生一段繁杂而朦胧的暧昧情感 ；9月29日古装奇幻电影《画壁》公映；11月17日，主演的古装清宫斗争剧《后宫甄嬛传》在地面首轮开播，孙俪在剧中饰演甄嬛一角，描述一个不谙世事的纯粹少女成长为一个擅于谋权的宫闱妇女故事。
92013年9月，主演当今都市剧《辣妈正传》，饰演的女主角夏冰是个走在时尚前面的潮妈。
102014年9月6日，孙俪产后再出拍照郑晓龙导演的古装剧《芈月传》，剧中饰演芈月 。
112016年，主演励志传奇剧《那年花开月正圆》，饰演动感善良、不屈不挠又率性的周莹。
122019年10月28日，主演的现代主义都市剧《安家》公布结束特辑，剧中饰演房似锦。
